No verão de 1973, os pais de Anneliese foram até a paróquia local solicitando aos religiosos que submetessem a sua filha ao ritual de exorcismo. A princípio, o pedido foi negado, uma vez que a doutrina da Igreja Católica com respeito a essas práticas é muito restrita. Segundo a Igreja, dentre outras coisas, os possuídos devem ser capazes de falar línguas que nunca tenham estudado, manifestar poderes sobrenaturais e mostrar grande aversão aos símbolos religiosos cristãos.

Algum tempo depois, o padre Ernst Alt, considerado um perito no assunto, conclui que Anneliese já reunia as condições suficientes para a realização do exorcismo, de acordo com os procedimentos prescritos no Rituale Romanum.

Por essa época, Anneliese já tinha assumido um comportamento cada vez mais irascível. Ela insultava, espancava e mordia os outros membros da família, além de dormir sempre no chão e se alimentar com moscas e aranhas, chegando a beber da própria urina. Anneliese podia ser ouvida gritando por horas em sua casa, enquanto quebrava crucifixos, destruía imagens de Jesus Cristo e lançava rosários para longe de si. Ela também cometia atos de auto-mutilação, tirava suas roupas e urinava pela casa com freqüência.

Em 1974, após acompanhar de perto o comportamento de Anneliese, o padre Ernest Alt finalmente decidiu solicitar permissão ao Bispo de Würzburg para realizar o exorcismo e a permissão foi concedida.

Após efetuar uma exata verificação da possessão (Infestatio) em setembro de 1975, o Bispo de Würzburg, Josef Stangl, autorizou os padres Ernest Alt e Arnold Renz a realizarem os rituais do Grande Exorcismo, cuja base é o Rituale Romanum, que ainda era, à época, uma lei canônica válida desde o século XVII.

No rito do exorcismo o padre deve portar um crucifixo e uma Bíblia, para poder utilizar as palavras ditas por Jesus Cristo com precisão. Deve fazer o sinal da cruz, abençoar a pessoa possuída e aspergir sobre ela água benta. O padre então ordena com fé e firmeza que o demônio deixe o corpo do possesso e ora pedindo pela salvação da vítima em nome de Jesus Cristo. As orações denunciam a ação maléfica de Satanás e rogam pela misericórdia de Deus. Normalmente, os padres levam o possesso para uma igreja ou capela, onde podem realizar o rito reservadamente, apenas com a presença dos familiares. As sessões de exorcismo não têm um prazo de duração específico, podendo se estender durante horas, dias ou meses.

No caso de Anneliese, as 67 sessões de exorcismo que se seguiram, numa freqüência de uma ou duas por semana, se prolongaram inicialmente por cerca de nove meses, durante os quais ela muitas vezes tinha que ser segurada por até três homens ou, em algumas ocasiões, acorrentada. Ela também lesionou seriamente os joelhos em virtude das genuflexões compulsivas que realizava durante o exorcismo, aproximadamente quatrocentas em cada sessão.

Nas sessões, que foram documentadas em quarenta fitas de áudio para preservar os detalhes, Anneliese manifestou estar possuída por, pelo menos, seis demônios diferentes, que se autodenominavam Lúcifer, Caim, Judas, Nero, Hitler e Fleischmann, um padre caído em desgraça no século XVI.

Todavia, o Rituale Romanum, assim como o tratamento com psicotrópicos, também não surtiu o efeito desejado.

Durante o período em que esteve submetida ao exorcismo, onde continuava tomando os medicamentos, Anneliese relatou um sonho, onde teria se encontrado com a Virgem Maria, e que ela lhe teria proposto duas escolhas para a sua condição: ou ser liberada logo do jugo dos demônios ou continuar o seu martírio para que todos soubessem que o mundo espiritual e ação dos demônios no mundo existem de fato. Anneliese teria escolhido a segunda opção.

Segundo entendimento do ensaísta Elbson do Carmo, em seu artigo, no Universo Católico:

Anneliese optou pelo martírio voluntário, alegando que seu exemplo enquanto possessa serviria de aviso a toda a humanidade de que o demônio existe e que nos ronda a todos, e que trabalhar pela própria salvação deve ser uma meta sempre presente. Ela afirmava que muitas pessoas diziam que Deus está morto, que haviam perdido a fé, então ela, com seu exemplo, lhes mostraria que o demônio age, e independe da fé das pessoas para isso.

Em 1 de julho de 1976, no dia em que Anneliese teria predito sua liberação, morreu enquanto dormia. À meia-noite, segundo o que afirmou, os demônios finalmente a deixaram e ela parou de ter convulsões. Anneliese foi dormir exausta, mas em paz, e nunca mais acordou, falecendo aos 23 anos de idade. A autópsia considerou o seu estado avançado de desnutrição e desidratação como a causa de sua morte por falência múltipla dos órgãos. Nesse dia, o seu corpo pesava pouco mais de trinta quilos.